天津理工《JCIS》：分子外表重构完成无铅双钙钛矿蓝光激起下的高功能发光

  卤化铅钙钛矿因其可调谐带隙、低资料本钱和优异的光电功能而引起了人们的广泛重视。近年来，外表重构战略有助于进步钙钛矿光伏的稳定性和功能。但是，关于无铅钙钛矿晶体外表重构下的物理和化学性质人们还缺少认知了解。

  在铅基卤化物钙钛矿的替代品中，无铅双钙钛矿Cs2AgInCl6具有稳定性高、带隙直接、载流子寿命长和易于处理的长处。但是，因为自陷激子的自旋态的影响，Cs2AgInCl6不能被蓝光激起。这不利于全彩显现技能的开展。本文规划了一种奇妙的外表重建办法来改进Cs2AgInCl6难以被蓝光激起的问题。在外表重建和羟基化之后，自在激子敏捷转移到STE的自旋三重态。-OH构建的自在激子输运机制成为蓝光激起的重要办法。吸附在双钙钛矿结构的空隙位点上的羟基诱导部分空间电子转移到[AgCl6]和[InCl6]八面体区域，使它们可以被蓝光（467nm）激起。此外，KBr壳层的钝化降低了激子的非辐射跃迁概率。外表重建战略为优化无铅双钙钛矿的功能供给了一种新的途径。

  图3.（a）在Cs2AgInCl6上吸附的OH基团的差分电荷密度俯视图，其间黄色和蓝色别离表明电荷堆集和耗尽。等值面值为0.0015 e/Å3。（b）羟基化Cs2AgInCl6的电荷密度，其间等值面值为0.03 e/Å3。（c）羟基化的Cs2AgInCl6的电子局域化函数和（d）水平鸟瞰图。鸿沟框中的截止平面（h l k）为（0 0 1），与原点的间隔为2.88 Å。

  图5.（a）羟基化的Cs2Ag0.6Na0.4In0.8Bi0.光致发光柔性器材的结构示意图。（b）柔性光致发光器材的电致发光光谱；插图展现了柔性设备的相片。（c）具有发光下转化层（LDS）的光伏模块及其作业机制的示意图和相片（插图显现了GaInP/InGaAs/Ge三结太阳能电池的相片以及依据CIE 1931色度图中羟基化的Cs2Ag0.6Na0.4In0.8Bi0.的PL光谱核算的色彩坐标）。（d）有和没有羟基化的Cs2Ag0.6Na0.4In0.8Bi0. LDS层太阳能电池在阳光下的J-V特性。（e）具有羟基化的Cs2Ag0.6Na0.4In0.8Bi0.的太阳能电池别离在无照明和（f）阳光下10分钟的热图画。（g）没有钙钛矿发光下转化层的太阳能电池10分钟的热图画。