开发一种生物兼容性水系Zn-MnO2电池正极—生物质碳集成策略

  2.优异的正极性能（如：库伦效率~100%，比单位体积内的包含的能量553.12 Wh kg−1）。

  环保、安全性高的水性锌离子电池(AZIBs)在大规模储能领域具有巨大潜力。用MnO2作AZIBs的正极材料时，在充放电过程中存在结构变形、Jahn-Teller效应等问题。利用绿色可再生的生物质材料开发高性能AZIBs对于大规模储能技术发展具备极其重大意义。本项研究成功制备了以葡萄柚果皮为碳源的N掺杂生物质碳负载γ-MnO2复合正极，可实现391.2 mAh g−1的高比容量（0.1 A g−1），循环3000圈具有92.17%的优异循环稳定性（5 A g−1），单位体积内的包含的能量高达553.12 Wh kg−1，库伦效率接近100%。综合理论分析与实验数据，从Jahn-Teller效应和Mn畴分布等方面探讨了正极锌离子储能机理。此外，通过体外细胞毒性实验验证了其在医学领域的巨大潜力。该研究对高性能绿色环保Zn-MnO2电池生物质复合正极的开发及应用具备极其重大意义。

  XRD谱图证明电沉积法成功合成了γ-MnO2。研究者通过FTIR、SAED、HRTEM、EDS及XPS测试，充分证明了γ-MnO2的成功合成，Mn、O、C、N元素的均匀分布及γ-MnO2与γ-MnO2在CP上的成功负载。

  图2 理论计算。Zn2+嵌入γ-MnO2和γ-MnO2@CP隧道结构模型的（a）MSD、（b）Eads、（c）Bader电荷的理论计算结果。

  Zn2+嵌入纯γ-MnO2和γ-MnO2@CP隧道结构中的理论计算D值表明CP复合策略可改善Zn2+动力学，提升Zn2+平稳快速迁移能力。

  图3 电化学性能。CP-0、CP-10、CP-20、CP-30和CP-40的（a）CV曲线、（b）恒流充放电曲线、（c）高倍率放电能力、（d）200次循环性能和（e）3000次循环稳定性的电化学测试结果。（f）文献与CP-20基于正极活性物质质量计算的单位体积内的包含的能量对比图。

  CP复合策略降低了电压极化，且CP-20的极化最小。电流密度为0.1 A g-1时，CP-20样品的最大放电容量为391.2 mA g-1，电压滞后最小，表明CP与γ-MnO2复合后倍率性能更好。在5 A g−1时CP-20的3000次循环寿命高达92.17%，其库伦效率保持在~100%。此外，CP-20的单位体积内的包含的能量相较于其他报道的相关文献处于领先地位。

  图4 机理分析。（a）CP-0和CP-20第10次循环时F-D/F-C状态下的非原位XRD；（b）F-D状态示意图及OH-到γ-MnO2表面的Eads值；CP-0和CP-20的（c）O 1s、（d）Mn 3s和（e）Zn 2p的XPS高分辨率图谱；（f）纯γ-MnO2和γ-八面体的Mn-O键距计算值；（g）Mn畴示意图和（h）实际观测Mn畴图样。

  在0.1 A g-1的电流密度下，CP-20副产物在充放电过程中会出现和消失。XPS图谱Mn价态及Zn 2p峰强度对比可知CP复合策略有助于通过调节Mn价态抑制Jahn-Teller效应。MnO6六面体Mn-O键长及CP-20和CP-0观测图样中Mn畴取向的不同，表明CP复合策略促进了各向异性的Jahn-Teller畸变，来提升了γ-MnO2的结构稳定性。

  图5 体外细胞毒性（a）3T3细胞在处理后不同时间点的相对细胞活性；（b）不同处理下48 h后Calcein AM/PI染色的3T3细胞荧光显微图像；（c）流式细胞仪检测3T3细胞不同处理48 h后的细胞凋亡百分比（Ctrl：PBS处理的细胞）。

  细胞毒性测试表明，未复合的CP-0导致细胞活性降低且造成细胞凋亡，而γ-MnO2@CP对细胞活性无明显影响且细胞凋亡率低。实验证明，CP-10、CP-20、CP-30和CP-40比CP-0具有更加好的生物安全性。因此，CP复合策略不仅在规模储能领域具有开发价值，而且在临床医学应用方面也有巨大潜力。

  该研究成功制备了以葡萄柚果皮为碳源的N掺杂生物质碳负载γ-MnO2复合正极，并研究了其电化学性能和生物相容性。由于采用生物质复合策略对Mn-O化学键、Mn价态和Mn畴的有效调控，复合正极在5 A g−1下具有长达3000次的长循环稳定性（92.17%）以及高的单位体积内的包含的能量（553.12 Wh kg−1）和库伦效率（~ 100%），通过体外细胞毒性实验验证了其在临床医学应用中的巨大潜力。总之，该研究不仅对廉价、高性能、绿色环保Zn-MnO2电池生物质复合正极的开发具有指导意义，同时为AZIBs在生物医学领域的研究和应用开辟了新途径。

  原文标题：华北电力大学&中国科学院联合开发生物兼容性水系Zn-MnO2电池正极—生物质碳集成策略

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