首推！Joule系列：2023年钙钛矿器件集锦

  对2023年国内外科研团队在Joule期刊的最新重要进展进行了梳理，总结了钙钛矿太阳能电池、钙钛矿发光二极管、有机太阳能电池以及钙钛矿材料的其他应用，今天给大家分享

  1.具有阳离子双取代2.0eV钙钛矿的单片钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池

  针对超宽禁带钙钛矿，考虑到效率和制备过程兼容性，沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）许富宗、Erkan Aydin、Stefaan De Wolf等人采用了有机无机钙钛矿，并利用协同添加剂：硫氰酸钾（KSCN）和甲胺碘化物（MAI）对其进行修饰，明显提高超宽禁带钙钛矿单结电池的效率至15%（该禁带宽度的最高效率之一）和其光稳定性（在300分钟持续一个太阳光照下保持了几乎100%的初始性能，而对照组只保留了21%）。之所以选择协同添加剂是因为研究人员首次发现了硫氰根（SCN-），被大范围的应用于钙钛矿中用以提升晶粒尺寸的添加剂，在不含MA+的情况下会被局限在钙钛矿薄膜进而促进薄膜的光致相分析。而MA+和SCN- 能形成低结合能的甲氨基硫氰酸盐（MA-SCN），在100℃条件下以MA和HSCN气体的形式蒸发出钙钛矿薄膜。

  这个策略在提高钙钛矿晶粒尺寸，提高钙钛矿薄膜的各项光电参数和稳定能力的同时，消除了SCN-的负面因素。针对器件结构，作者在给出具体的器件结构的同时指出在三结电池中不能采用以超薄金为连接层的结构，因为其在中间结的光响应区域内吸收严重，降低中间结电池的电流从而极大限制了三结电池的效率。

  2.记录效率！高效三元混杂聚合物太阳能电池虽然聚合物/聚合物混合材料太阳能器件的太阳能转换效率性能仍明显低于小分子受体构筑的太阳能电池，但是人们发现三元混合策略可以在一定程度上完成非常理想并且理想的方式发展纳米尺寸混合结构，并因此改善全聚合物太阳能电池性能的稳定性。

  武汉大学闵杰等人报道设计一种窄能带的氯化物聚合物受体材料PY-2Cl，将PY-2Cl引入PM6:PY-1S1Se主体混杂体系。通过加入PY-2Cl能够拓宽光吸收区间，改善主-客体受体的分子堆叠，稳定混合微结构，抑制非辐射复合。

  通过引入PY-2Cl的方式，PY2Cl:PM6:PY-1S1Se三元混杂太阳能电池器件的性能达到18.2 %（认证效率达到17.8 %），短路电流密度达到25.74 mA cm-2，填充因子达到77 %，性能达到目前见诸报道最好的聚合物太阳能电池。

  减少SnO2−x中的非辐射复合一直是制造高效稳定的钙钛矿太阳能电池的关键点。控制SnO2−x中的氧空位是一种有效的策略，但大多数研究只展示了相应的结果，而没有仔细研究该策略的现象学部分。

  韩国延世大学Jong Hyeok Park等人深入研究并揭示了控制SnO2-x中氧空位的新有益效果。SnO2-x的氧原子负责通过控制间隙碘的形成将α-FAPbI3保留在FAPbI3/SnO2-x界面，间隙碘是不利的钙钛矿相变的强引发剂。使用晶体学分析，观察到当氧化黑磷量子点在SnO2-x中减少氧空位时这些相变的抑制。此外，通过在界面处为FA阳离子引入氢键源，还观察到甲脒(FA)阳离子保留是该策略的有益效果。研究根据结果得出在SnO2-x中减少氧空位的真正必要性。

  柔性钙钛矿太阳能电池是能够与传统Si太阳能互补的技术，但是柔性钙钛矿太阳能电池面临着钙钛矿材料在塑料材质基底的生长难以控制的问题，而且本征具有较高的杨氏模量。

  苏州大学李耀文等人报道一种原位交联策略，通过精确设计一种功能性单体分子（双（（3-甲基氧杂环丁烷-3-基）甲基）噻吩-2,5-二羧酸盐），实现了钙钛矿能够在塑性基底上生长。 在面积为0.062 cm 2 的柔性钙钛矿电池器件实现了23.4 %纪录效率（认证效率22.9 %），以及优异的电池力学稳定性。

  高性能柔性钙钛矿太阳能电池器件在5000次弯折循环后，性能仍保留90 %，甚至在极端弯折处理后，电池性能仍得以保留88 %。这种原位交联策略为发展柔性钙钛矿太阳能电池器件提供帮助。

  在室温下，三碘化甲脒铅（FAPbI3）在黄色非钙钛矿（δ相）中比在黑色钙钛矿（α相）中具有更高的热力学稳定性，从而能够产生自发的α相到δ相转变。而通过合金化钙钛矿来稳定α-FAPbI3的方法受到带隙加宽和卤化物偏析的限制。此外，商用PSC还需要适用于大面积模块的涂层方法。近日，蔚山科学技术院Sang Il Seok、韩国化学技术研究院Jino Im等人报道了R4N+和Cl−稳定的α-甲脒三碘化铅和高效棒涂层微型组件。

  作者使用R4N+阳离子和Cl−阴离子在没有带隙加宽的情况下对FAPbI3的α相进行了稳定。随后，使用棒涂工艺制造了31cm2的高效钙钛矿太阳能微型模块（PSM），并一起进行缺陷钝化和空穴传输促进，使其表现出21.23%的上限功率转换效率（PCE）。通过棒涂层制造的1-cm2区域中的PCE为23.24%（认证PCE为22.79%，并且在通过可扩展棒涂层方法制造的区域中最高）。此外，作者发现PSC即使在一次阳光连续照射870小时后，封装的PSM仍保留了93%的初始PCE。

  Dion-Jacobson（DJ）相2D钙钛矿由于其比3D钙钛矿具有更高的稳定性而受到广泛关注。然而，DJ 2D钙钛矿并不是真正坚固，由此产生了对其稳定性的争议。有鉴于此，中国科学院郭鑫、李灿院士等人揭示了具有不一样刚性有机阳离子的2D钙钛矿稳定性来源。

  作者发现，DJ 2D钙钛矿的稳定性由有机阳离子的刚性决定，有机阳离子可以诱导有机二铵阳离子和无机[PbI6]4−八面体的共适应，以稳定2D结构。通过比较三种含有高刚性、中刚性和低刚性阳离子的DJ 2D钙钛矿，作者发现基于中刚性阳离子的钙钛矿具有更高的结构稳定性。

  该发现归因于适当的阳离子刚性，从而使有机二铵和无机八面体能够调节它们的几何形状以达到相互适应。该工作解释了DJ 2D钙钛矿的稳定性机制，并通过调整有机阳离子的刚性为构建高度稳定的2D钙钛矿提供了指导

  无机-有机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其优异的光电性能而非常关注。然而，钙钛矿中的挥发性有机成分在热和光照的刺激下倾向于迁移甚至从钙钛矿层中逸出，导致PSCs中大量空位，严重的非辐射复合和离子迁移。此外，钙钛矿层产生的有机蒸气会积聚在金（Au）电极下方，从而触发内应力在金表面上形成裂纹，同时降低PSC的性能，阻碍了其向商业应用的进展。

  复旦大学詹义强，蔚安然以及维多利亚大学Jeremy E. Wulff等人提出了一种新的策略，通过引入双-二吖啶分子通过共价键固定有机阳离子来实现高效稳定的PSC。实验和从头模拟结果证实了BD分子强烈固定有机阳离子并最终增强钙钛矿的热、照度和电偏置电阻性能的功效。

  所得的PSC表现出超过24%的高认证效率，并在1000 h的操作测试后仍保持其初始效率的98.6%。这种策略在其他基于钙钛矿的光电器件中也具有巨大的潜力。

  具有宽带隙 (WBG) 的混合卤化物钙钛矿太阳能电池 (PSC) 引起了慢慢的变多的关注，因为它们很适合串联光伏发电。然而，由于其存在光致相分离，使其器件性能和稳定能力仍不理想。在这里，华北电力大学蔡墨朗、戴松元、中国科学院Li Xing报道了用于高效光伏的混合卤化物宽带隙钙钛矿阻挡结构的原位外延生长。

  作者通过原位外延生长聚苯乙烯磺酸钠（PSSS）将高度结晶结构精确地组装到 WBG 钙钛矿平面上。并研究之后发现，该结构有助于晶格应变的释放、卤化物离子迁移势垒的增强以及 WBG 钙钛矿的有效缺陷钝化。

  因此，作者在具备优秀能力光稳定性的 1.65 eV 混合卤化物 PSC 中，获得了优异的 1.25 V（最大 1.26 V）开路电压和 21.80%（经认证的 21.52%）的高效率。此外，作者将认证效率为 19.15% 的半透明器件叠加在硅子电池上，形成了四端串联装置，实现了高达 28.83% 的效率。

  9.用于p-i-n基FAPbI3钙钛矿太阳能模块可扩展加工的无空穴埋层界面

  碘化甲脒铅（FAPbI3）已成为钙钛矿太阳能电池（PSC）中最具潜力钙钛矿半导体之一，其具有高功率转换效率（PCE）和良好的稳定性。然而，只有少数报告涉及FAPbI3钙钛矿太阳能模块的可扩展加工和制造。

  卡尔斯鲁厄理工学院Bahram Abdollahi Nejand、Ulrich W. Paetzold报道了用于p-i-n基FAPbI3钙钛矿太阳能模块的可扩展加工无空穴埋层界面。该无空穴钙钛矿埋层界面能够将实验室规模的太阳能电池（1 cm2）升级为小型模块尺寸（10 cm2）。在钙钛矿薄膜的真空辅助生长（VAG）控制期间，适度的N2流以及使用MACl作为添加剂的组合消除了叶片涂覆大面积FAPbI3层中的界面空隙。

  此外，在叶片涂覆的PSC（0.105 cm2）和完全可扩展的模块（12.25 cm2的孔径面积和96.3%的几何填充因子）中分别实现20.0%和18.3%的PCE。这促进了基于FAPbI3钙钛矿光伏的发展。

  分散溶剂的溶剂化能力在金属卤化物钙钛矿的溶液处理中起着至关重要的作用。N，N-二甲基甲酰胺（DMF）是一种普遍的使用的分散溶剂，其具有高的溶剂化能力，但由于其结晶动力学缓慢，由此产生的膜质量较差。

  厦门大学吴炳辉、郑南峰在钙钛矿合成过程中使用低溶剂化二元共溶剂（腈类和醚类溶剂）来实现溶剂化（即前体的足够溶解度）和去溶剂化（如膜的快速结晶）过程之间的平衡。这些共溶剂的极性和氢键性质协同增强了它们的溶剂化能力，并促进了钙钛矿前体的溶解。此外，低溶剂化共溶剂加速了中间膜的结晶，产生了比用DMF合成钙钛矿更高质量的钙钛矿。

  优化后的模块具有22.27%的有效面积效率，而认证的孔径面积效率为16.10%，相应的有效区域效率为20.75%。该溶剂化调控研究为创新制备高质量卤化物钙钛矿提供了通用指南。

  与单面PSC相比，双面PSC的性能仍然不足。因此，需要做出重大努力来充分展示双面PSC的潜力。理想的双面单结PSC应该(1)具有接近最先进的单面单元的正面照明效率，(2)具有高(接近于1)的双面性(背面和正面照明的效率比率)，以及(3)在器件两侧的同时照明(高达相当于2×太阳光)下良好地工作。

  有鉴于此，NREL朱凯&托莱多大学鄢炎发团队展示了高效的双面单结PSCS，在透明导电后电极和钙钛矿吸收层的光学和电学模型的指导下。在单面照明下测量时，双面PSC的正面和背面效率分别达到23.3%和21.3%，两面率为91%-93%。在两侧同时照射下，双面PSC分别产生了26.9、28.5和30.1 mW/cm2的稳定功率输出，反照率分别为0.2、0.3和0.5，凸显了双面PSC的潜力。作者的技术经济成本分析和能量产量计算进一步揭示了单结双面PSCs的前景。

  可印刷平面碳电极作为钙钛矿太阳能电池（PSC）的背面触点，有望取代热蒸发金属。然而，碳电极PSC（c-PSC）的功率转换效率（PCE）明显落后于其金属电极对应物。埃尔朗根-纽伦堡大学Christoph J. Brabec、Tian Du等人提出了一种空穴传输双层（HTbL）结构，以同时提高c-PSC的填充因子和开路电压。

  HTbL是通过在钙钛矿和碳之间顺序地刮涂两种有机半导体来制备的，外部HTL增强了对碳的空穴提取，而内部HTL减轻了钙钛矿表面复合。因此，带有HTbL的全印刷c-PSC的PCE（19.2%）优于带有单个HTL的c-PSC（17.3%）。

  此外，该c-PSC在1个太阳、65°c的老化测试（ISOS-L-2I）中可以稳定运行2500小时，并且具有可忽略不计的PCE下降，从而验证了其作为一种极具成本效益的光伏技术的潜力。

  在现有技术中，低温可印刷碳电极PSCs（c-PSCs）的PCE（效率）明显低于金属电极对应器件的PCEs，这种效率差距主要归因于在碳界面上缺乏电荷选择性或非理想欧姆接触的问题。

  有鉴于此，亚历山大大学Hans-Joachim Egelhaaf和Christoph J. Brabec团队设计了一种双层载流子传输层（HTbL）结构，以同时提高c-PSC的填充因子和开路电压。HTbL通过在钙钛矿和碳之间顺序刮涂两种有机半导体材料制备而成，外层HTL增强了对碳的电荷提取，而内层HTL减轻了钙钛矿表面的复合效应。采用HTbL制备的完全印刷c-PSCs的性能优于单层HTL，稳定的最高PCE为19.2％，相比之下，单层HTL的PCE为17.3％。经过了1 sun, 65℃，2,500小时的老化测试（ISOS-L-2I），显示出基本上没有PCE下降，验证了其作为一种高成本效益的光伏技术的潜力。

  利用专门的低维钙钛矿能大大的提升三维钙钛矿的稳定性，这些2D钙钛矿提高了对热和光的抵抗力，为3D设备提供了对环境压力源的保护。然而，理解这些二维层中的材料稳定性和潜在机制仍然是一个知识空白。为了更好解决二维钙钛矿半导体材料的稳定性。美国阿贡国家实验室Yanqi Luo以及普渡大学窦乐添等人使用原位同步加速器纳米探针X射线荧光 (nano-XRF)研究紫外线(UV)照射下各种二维卤化物钙钛矿(n=1–3)横向异质结构内卤化物重新分布的演变。

  结果表明，碘(I)在所有情况下都会经历损失，其变化率单调地遵循钙钛矿维数。相比之下，在n=2和3异质结构中，溴(Br)相对比I更稳定，总Br浓度没有显著变化，但有明显量的Br扩散到先前富含I的区域。结合纳米XRF和X射线吸收光谱(XAS)，研究之后发现UV照射后n1的晶体维数降低，表明离子迁移之外的显著结构重构。

  近几年来，通过优化倒置式无毒锡基卤化物钙钛矿太阳能电池（TPSCs）中的三个功能层（即电子传输层[ETLs]、正空穴传输层[HTLs]和基于锡的钙钛矿层），其光电转换效率（PCE）呈现出迅猛上升，从约5％迅速提高到最近的14％以上。

  有鉴于此，日本OIST戚亚冰教授与复旦大学梁佳合作全面讨论了倒置式TPSCs中三种功能层的最新进展。除了TPSCs的典型结构外，本综述的主要焦点是每个功能层的原理以及它们之间的相互作用。此外，作者还总结了大面积TPSCs的最新进展并概述了TPSCs领域面临的挑战，以及实现高性能TPSCs的前景和策略。

  金属卤化物钙钛矿已经迅速实现了一系列高性能光伏技术。然而，反向电压偏置下的灾难性故障阻碍了它们的商业化。近日，普林斯顿大学Barry P. Rand、阿卜杜拉国王科技大学Stefaan De Wolf等人进行了一系列应力测试，以比较钙钛矿单结、硅单结和单片钙钛矿/硅串联太阳能电池的反向偏压稳定性。

  与钙钛矿单结器件相比，测试的钙钛矿/硅串联器件对反向偏压的弹性要高得多。这种改进的稳定性源于硅子电池的低反向偏置二极管电流。这降低了硅子电池上的大部分电压，其中这种电压分布有利地保护钙钛矿子电池免受反向偏压诱导的退化。

  这些结果突出表明，与其他钙钛矿技术相比，单片钙钛矿/硅串联在应对反向偏置和部分遮光挑战方面处于更高的技术水平，这对商业化来说是一个相当大的优势。

  根据最新的行业路线)，硅基串联太阳能电池将从 2027 年开始成为光伏技术组合的一部分。 在这项工作中，悉尼大学Anita W.Y. Ho-Baillie&郑将辉，南科大程春和德国能源所K. Ding等人开发了一种新型基于咔唑的SAM (Ph-2PACz)，用于促进高带隙 (1.67 eV) 钙钛矿中的高效空穴提取和抑制载流子复合，用于单结和串联电池演示。 冠军效率21.3%的1.67 eV电池产生了82.6%的高填充因子 (FF) 和1.26 V的开路电压 (VOC)，代表0.41 V的低带隙电压偏移。

  当应用Ph-2PACz时对于单片钙钛矿-硅串联的顶部钙钛矿电池，获得了28.9%（在 1 cm2上）的 PCE 和1.91 V的VOC。封装后，串联电池在连续1个太阳光照（680 小时）和湿热（85°C + 85% 相对湿度下 280 小时）下表现出出色的稳定性，并通过了国际电工委员会 (IEC) 61215热循环（之间 200 次循环） −40°C和85°C）测试，保留了初始PCE的98.8%。

  尽管有机-无机混合钙钛矿太阳能电池（PSCs）取得了高达26.1%的认证效率，但有机成分在潮湿、光照和高温条件下表现不稳定。通过用无机铯离子替代有机阳离子，从根本上提高了内在稳定性，为制备稳定的PSCs提供了极大的希望。然而，常用的DMAPbI3（二甲基铵[DMA]）或“HPbI3”辅助结晶法制备CsPbI3薄膜往往会导致DMAPbI3残留，以此来降低光伏性能和稳定性。

  有鉴于此，中国科学院大学胡劲松教授团队开发了一种通用的氢键促进DMA萃取策略来制备高质量的γ-CsPbI3没有DMAPbI3的薄膜残留。这种对环境无害的结晶过程显著延长了制造湿度和温度窗口，提高了器件稳定性。不含掺杂剂的聚（3-己基噻吩）（P3HT）的PSC 可达到20.25%的高效率，并具有非常出色的储存和照明稳定性。

  尽管基于机械堆叠薄膜的串联太阳能电池易于制造且没有电流匹配约束，但电损耗和光学损耗仍然限制了这种串联器件中宽带隙钙钛矿半透明太阳能电池的性能。

  新加坡国立大学Hou Yi、瑞士联邦材料科学与技术实验室Fu Fan等人提出了新的电学和光学增强方法，以最大限度地提高钙钛矿电池的性能。作者介绍了新的电学和光学技术，利用甲基二碘二铵并调整光学干涉光谱，使得半透明钙钛矿电池的效率高达20.2%，平均近红外透射率为81.5%。

  当与CIS底部电池配对时，串联效率达到29.9%。此外，这些串联电池每天可提供接近2000 Wh/cm2的电量，并在±30°纬度范围内具有竞争力的电力成本，从3到5$/KWh不等。

  常用的聚（三芳基胺）和咔唑膦酸（PACz）空穴传输材料（HTM）分别对钙钛矿溶液的润湿性差和对层厚度/衬底粗糙度的敏感性差，从而限制了它们在钙钛矿模块中的实际应用。未解决这样一些问题，香港科技大学Yan He、南京大学Chen Shangshang等人报道了一种新型的HTM，即通过将PACz聚合成一种通用的聚合物材料。

  所得的聚合物HTM（命名为Poly-4PACz）具备优秀能力的空穴提取能力，能更加进一步抑制界面复合并稳定钙钛矿/HTM界面。最重要的是，Poly-4PACz在掺杂铟的氧化锡和掺杂氟的氧化锡衬底上都具有高导电性，并且对层厚度不敏感，这对于钙钛矿膜的可扩展涂层来说是非常理想的。

  因此，刮涂的p-i-n钙钛矿太阳能电池和模块在6.84 mm2和25.0 cm2的孔径面积下分别实现了24.4%和20.7%的功率转换效率。

  金属卤化物钙钛矿太阳能电池越来越收到人们的关注。美国国家可再次生产的能源实验Axel F. Palmstrom等人研究了在P-I-N金属卤化物钙钛矿（MHP）太阳能电池中，通过原子层沉积（ALD）在富勒烯（C60）上生长氧化锡，以用于C60/氧化物双层电子选择性接触。

  作者在ALD SnOx工艺中加入原位臭氧功能化步骤以抑制亚表面生长，来提升在富勒烯表面上生长的ALD SnOx薄膜的内部阻挡性能。作者表明，这种方法将C60/ALD-SnOx的水蒸气透过率降低了一个数量级，并提高了对气体、溶剂和卤化物迁移的阻挡性能。

  此外，臭氧处理的SnOx可以在不影响效率的情况下缩小光伏性能分布。作者证明了这种方法在宽间隙、中间隙和低间隙钙钛矿系统中的普遍性，并进一步证明了ALD阻挡层的增强对于提高全钙钛矿串联太阳能电池的产量至关重要。因此，结合臭氧成核的双端全钙钛矿串联太阳能电池的光伏转换效率超过24%。

  基于CsPbI3的钙钛矿太阳能电池（PSC）受到了人们的极大关注，因为与杂化钙钛矿相比，无机吸收层具有更加好的耐热性。然而，CsPbI3在从光活性相到光非活性相的相变中具有结构不稳定性。在CsPbI3前体溶液中引入（CH3）2NH2I（二甲基碘化铵[DMAI]）可以稳定CsPbI3的β相，但关于DMA+是否掺入钙钛矿结构仍存在争议。

  武汉理工大学Li Wei等人报道了有机-无机杂化性质使基于CsPbI3的钙钛矿太阳能电池变得高效稳定。作者报道了通过用大有机阳离子DMA+取代小离子半径的Cs+来形成β-（DMA，Cs）PbI3的明确证据。有机-无机杂化物β-（DMA，Cs）PbI3具有比无机正交（γ相）CsPbI3更好的光电性能。

  因此，基于β-（DMA，Cs）PbI3的PSCs具有19.76%的高功率转换效率。这些根据结果得出，与无机γ-CsPbI3相比，混合β-（CDMA，Cs）PbI3更适合用于高效和稳定的PSCs。

  碱金属作为钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的添加剂，因其对性能增强的影响而被广泛研究。这种性能对离子驱动的界面复合过程很敏感，这些过程会导致电压损失，并在阻抗谱（IS）中具有负电容特征。近日，斯图加特大学Michael Saliba、Clara A. Aranda等人利用负电容作为工具，系统研究了Li、Na和K对宽带隙材料MAPbBr3的光电压影响。

  作者发现钠阳离子可以缓解不利的界面复合途径，产生1.65V的稳定开路电位。阻抗测量表明，钠对材料体积有显著影响，飞秒时间二次离子质谱和X射线光电子能谱证实了这一点。

  这些技术证实了Na具有减少钙钛矿材料中离子迁移的能力。作者通过X射线光电子能谱（XPS）分析发现，Na通过与有机物的静电相互作用实现这一功能。

  在ABX 3 型钙钛矿中，角共享八面体和面共享八面体之间有竞争。通常不稳定的角共享八面体倾向于转变为更稳定的面共享八面体。特别是，在FA基钙钛矿中，一些面共享八面体不可避免地形成，这可当作种子促进角共享八面体向面共享八面体的转变。

  香港大学电气电子工程学院Wallace C.H. Choy教授与南方科技大学徐保民教授，浙江大学王勇教授等人开发了一种亚表面晶格重构（SLR）策略，通过引入极性聚磷酸盐乙二胺四（亚甲基膦酸）（EDTMP），同时调节FA0.92Cs0.08PbI3亚表面的Pb2+和I−的平面位置，从而形成晶格重构的亚表面。

  研究根据结果得出，这种亚表面晶格重构策略很好地稳定了光活性α相钙钛矿晶格，实现了~25%的效率和优异的稳定性。这些钙钛矿电池表现出卓越的稳定性，在6000小时存储后保持96%的初始效率，在3000小时之后上限功率点（MPP）测试后保持95%的初始效率。

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